電解催化交換工藝氫氣排放的工藝設計

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摘要:針對聯合電解催化交換工藝中的氫氣中的含氚水蒸氣排放進行研究，在對比分析了兩種不同的氫氣冷凝方案的基礎上，提出了“雙冷凝器”的工藝優化設計方案，并分析了“雙冷凝器”方案的運行模式。

關鍵詞:聯合電解催化交換;冷凝器;氫氣排放

聯合電解催化交換工藝在水－氫同位素分離領域的應用越來越受到重視［1－2］，因其操作溫度較低，工藝條件容易控制等特點，被國際熱核聚變實驗堆(InternationalThermonuclearExperimentalReactor，ITER)選為水冷卻劑中除氚的重要技術路線［3］，同樣自日本福島核事故后，日本東京電力公司也把聯合電解催化交換工藝作為其大量含廢水除氚的備選重要技術路線。在聯合電解催化交換工藝中，含氚廢水處理后僅有很少一部分經過富集濃縮后再進行下一步的處理處置，而大部分則轉化成氣態氫氣排放。排放的氫氣中含有飽和水蒸氣，氚以氧化形態HTO形式存在飽和水蒸氣中，其生物毒性比元素態氣體強10000倍［4］。因此在氫氣排放前，必須對水蒸氣進行深度處理。一般采用冷凝的方式將蒸氣中的水冷凝，并將冷凝液輸送回工藝系統。本文針對氫氣中的含氚水蒸氣進行研究，優化確定氫氣排放工藝。

1聯合電解催化交換工藝

該工藝主要有液相催化交換塔單元和電解制氫單元兩部分構成［1］，如圖1所示。液相催化交換塔中填裝有貴金屬疏水性催化劑和親水性填料，電解制氫單元產生的氫氣與催化交換塔內向下流動的水進行氫同位素的交換，氚在液相水中富集，在氣態氫氣相中貧化。含氚水進料位置將催化交換塔分為兩段，上段為貧化段，下段為富集段。天然水在貧化段頂部流下，洗脫上升的氫氣，貧氚后的氫氣在頂部排放;在富集段，含氚的進料水與從貧化段流下來的水混合在富集段與氫氣進行同位素交換，這樣使富集的氚水在液相催化交換塔底部濃集。

2工藝方案及分析

貧氚的氫氣從催化交換塔頂部排出。因催化交換塔的最優反應溫度一般維持在60～70℃，從頂部排出的氫氣中含有飽和的含氚水蒸氣，在氫氣安全排放前，需要脫除其中的水蒸氣，冷卻后的氫氣溫度為10～15℃。如果采用吸附劑吸附，將會產生大量的放射性廢物，一般在催化交換塔頂布置冷凝器，冷凝器采用循環冷卻水為冷卻介質，通過冷凝使飽和水蒸氣冷凝，降低氫氣中的氚含量。為了減少對環境的排放，冷卻下來的含氚水需要回流進入催化交換塔。2．1常用工藝方案常用的回流方式有兩種(圖2所示)，圖2(A)所示為垂直回流方式，將冷凝器垂直布置在催化交換塔的上方，冷卻的含氚水直接回流進入催化交換塔頂。圖2(B)方式為泵回流方式，冷凝器在其他合適區域布置，冷凝的含氚水收集到儲液罐中，再通過泵輸送至催化交換塔。第一種方式布置簡單，只需要增加單一冷凝器設備即可。該布置方式的不足主要體現在兩方面:(1)由于冷凝的水直接流入塔頂，水中含有一定的氚，與塔頂的天然水相混合，因此直接影響最上面一段催化交換塔的交換效果;(2)在工藝系統運行啟動到達平衡穩定期間，在這一段時間內，催化交換塔頂氫氣中氚濃度可能會具有較高的水平，該較高濃度的氚一旦附著在冷卻器換熱管管壁上，難以清除，這將會導致系統平衡時間延長。第二種方式除了增加冷凝器設備外，增加儲液罐和液態輸送泵設備。該種布置方式增加了液體輸送泵來輸送含氚水。泵作為動設備，如果長期連續運行，這樣就對泵的穩定性和密封性能帶來較大挑戰。由于泵設備故障率大且含氚水的放射性危害，經常更換易損部件和維修將會對維修人員的健康帶來一定影響。該種方式的優勢在于可以使回流的水在催化交換塔的對應濃度處回流至催化交換塔2．2優化工藝方案綜合分析比較上述兩種方案，本文提出了“雙冷凝器”的工藝布置方案，工藝流程圖如圖3所示。在該工藝方案中，A冷凝器垂直布置在催化交換塔頂部，B冷凝器布置在工藝合適位置，A冷凝器和B冷凝器既可以獨立運行，也可以串聯運行。除此之外，B冷凝器設置了清洗口(閥門V112和V113)，在B冷凝器附著較多氚的情況下，可以對B冷凝器進行清洗，同時若采用串聯運行可以優化調節工藝系統中的氫氣處理量。2．3工藝運行方式針對雙冷凝器的工藝方案，探討其具體的運行模式:(1)系統開始運行至平衡狀態期間，采用B冷凝系統(開啟閥門V104、V107、V108、V110和V111，關閉閥門V102和V103)，冷凝后液體儲存在儲液罐中，后經回流泵輸送至催化交換塔。(2)系統穩定后切換至A冷凝器運行(開啟閥門V104、V103、V102、V109和V111，關閉閥門V107、V108和V110)。B冷凝器進行清洗后備用(開啟閥門V112和V113進行清洗)。(3)若A冷凝器出現故障或進行維修，可以切換至B冷凝器運行。(4)系統若需要增大工藝系統的氫氣的處理量，A冷凝器和B冷凝器可以串聯運行(關閉閥門V107和V109閥門，開啟相應閥門即可)。

3結論

針對聯合電解催化交換工藝氫氣中的含氚水蒸氣安全排放，本文提出的雙冷凝器的方案設計可以避免系統啟動至平衡運行期間導致的高放射性水平的氚污染冷凝器的問題，同時采用雙冷凝器，可以提高系統運行的操作彈性，并可以優化調節工藝系統中氫氣的處理量。

參考文獻

［1］康藝，阮皓，刁義榮，等．101重水研究堆含氚輕水脫氚方案研究［J］．原子能科學技，2015，49(12):2124－2129．

［2］鐘正坤，張莉，孫穎，等．氫－水同位素交換分離因子理論計算［J］．原子能科學與技術，2004，38(2):148－151．

［3］IWAIY，YAMANISHIT，OKUNOK，etal．DesignstudyoffeasiblewaterdetritiationsystemsforfusionreactorofITERscale［J］．JournalofNuclearScienceandTechnology，1996，33(12):981－992．

［4］高飛，楊林君，潘躍龍．壓水堆核電站含氚廢水產生與排放［J］．核化學與放射化學，2016，38(1):52－56．

作者：吳棟 尹玉國 阮皓 胡石林 單位：中國原子能科學研究院