航空放射性信息提取方法初探

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航空γ能譜探測技術因具備降低工作人員所受輻射劑量、強輻射測量效果媲美航線上可探測區域地面原位測量均值等優勢被作為核應急常備的技術手段之一，在核事故污染范圍圈定、核動力衛星放射性碎片與人工放射源定位中得到了廣泛應用[1−4]。因人工放射性航空γ能譜刻度模型缺失，王南萍等[5]在室內環境下發現采用航空γ能譜中0.4−1.4MeV與1.4−3.0MeV間計數率之比VGC可有效揭示人工放射性是否存在。但Kock等[6]驗證發現采用總道計數率變化規律來定位人工放射性熱點的方法受天然放射性的分布不均影響。Grasty等[7]通過768個無人工放射性污染地區所測得天然放射性核素的航空γ能譜，建立單位含量eU、eTh或40K地層的航空γ譜儀響應譜，并結合三道法計算得到的當前測點eU、eTh和40K的含量，利用剝譜法提取銫響應譜，野外實驗發現該方法能很好地揭示人工放射性位置信息。利用γ射線能譜數據估計放射性核素濃度的標準方法是加權最小二乘法擬合[8]，其核心為γ場疊加原理。隨著探測器工藝及核電子學水平的提高，能譜儀的能量線性、穩定性等性能提升，利用蒙特卡羅(MonteCarlo,MC)方法模擬標準源響應譜庫的加權最小二乘法擬合法已被廣泛應用于能量色散X熒光譜[9]、水體原位γ能譜[10]和航空γ能譜[11−14]分析。2016年4月在核工業航測遙感中心舉辦了“提升核應急航空監測能力”中歐技術研討會，會議雙方確定將在使用蒙特卡羅方法進行人工放射性核素信息提取方面進行深入的研究。在應用最小二乘法解析航空γ能譜中，以往并未考慮本底（宇宙射線、儀器設備自身放射性和大氣氡）響應譜的影響[11−13]，依據我國《航空γ能譜測量規范》[15]，用測區內大面積水域上同高度實測航空γ能譜替代航空γ能譜儀本底響應譜，經10km野外測線實驗后驗證其效果良好[14]。倘若測區內無類似大面積水域的情況下，如何獲取航空γ能譜儀本底響應譜成為決定該方法應用效果的關鍵因素之一。為此本文擬建立一套航空γ能譜儀本底響應譜估計方法，提高基于最小二乘法航空γ能譜解析的普適性，并將其應用于提取人工放射性信息的實踐，驗證所建立方案的可靠性。

1宇宙射線響應譜校正模型

在遠離海岸線的深海上空1800m及以上高空實測的航空γ能譜可認為僅由宇宙射線和儀器設備自身放射性的響應譜組成[15]。從理論上來說，航空γ譜儀對儀器設備自身放射性的響應譜與探測高度無關，可將其作為航空γ譜儀對宇宙射線響應譜剝離效果的比對依據。1997年Minty[16]認為可利用冪函數來描述H探測高度上航空γ譜儀對宇宙射線的響應譜中第x道計數CH,x：CH,x=BBH•Ex−1.3(1)式中：Ex為航空γ能譜第x道所對應的能量，刻度方法詳見文獻[17]；BBH為擬合系數，隨探測高度H變化。為了避免天然放射性核素的影響，可采用2.85−3.03MeV范圍內的實測譜分布來擬合BBH值。將相應探測高度上的實測航空γ能譜與式(1)反演得到的宇宙射線響應譜對應道計數相減，獲得航空γ譜儀對儀器設備自身放射性響應譜隨探測高度的相對變化規律（圖1），可以看出湮滅輻射峰后各道計數基本重合，說明此能區內宇宙射線估計準確。但湮滅輻射峰前各道計數不重合，這是因為宇宙射線中的µ+介子等衰變產生了大量正電子并發生湮滅放出0.511MeV的γ射線，且該輻射對航空γ能譜低能區的影響不可忽略，其強度隨探測高度而增大，說明宇宙射線產生的湮滅輻射[18]隨穿透大氣層厚度而改變。1.1宇宙射線中湮滅輻射峰強度校正模型在測區內一平坦區域讓搭載航空γ譜儀的飛機平緩從地面起飛盤旋爬升至3000m高空，獲得不同探測高度的實測航空γ能譜數據?？紤]到航空γ能譜測量時間間隔1s，隨探測高度升高，單位時間實測航空γ能譜受統計漲落影響更大，在數據處理時，以200m探測高度間隔統計實測航空γ能譜的平均譜。利用自適應峰形切削法扣除本底[19]、多高斯函數Levenberg-Marquardt算法擬合[20]獲得湮滅輻射峰凈面積NHT隨探測高度H的變化規律如圖2所示。采用譜線比法[21]獲得地面Tl-208產生的湮滅輻射對NHT的貢獻量NHG，兩者相減則為宇宙射線對NHT的貢獻量NHC。擬合得到NHC隨探測高度H的變化規律如下（擬合優度R2=0.9742）：NHC=0.0121H−1.4635(2)圖2湮滅輻射峰凈面積組成Fig.2Compositionofthenetcountrateofannihilationradiation.由于飛行過程中高度難以穩定，難以運用式(2)進行野外校正。而宇宙射線越多，其產生湮滅光子也就越多，得到NHC與宇宙射線道計數NHL間的變化關系如圖3所示，擬合方程（擬合優度R2=0.9672）如下：NHC=0.1083NHL−13.219(3)圖3NHC與NHL間的關系Fig.3RelationsbetweenNHCandNHL.因單個航空γ能譜測量時間短，NHL亦受到統計漲落的影響，后續研究中將采用測區內高差5m范圍內的航空γ能譜宇宙射線道計數平均值來表征。1.2宇宙射線中湮滅輻射響應譜MC模擬由于宇宙射線中µ+介子等衰變產生的湮滅輻射在空氣介質中的質量衰減系數為0.0861075cm2•g−1[22]，則在密度為0.001293g•cm−3的空氣中半衰減厚度為62.26m，說明有650m的空氣可將湮滅光子幾乎完全衰減掉。在采用MC模擬航空γ譜儀對宇宙射線中湮滅光子的響應譜時，應將航空γ譜儀放置在圓柱體（直徑與高均為650m）空氣介質中。為減小模擬空間體積，通過介質互換原理，將空氣密度提升100倍，此時圓柱體尺寸可減小至原來的1/100，模型圖如圖4所示。采用MC模擬軟件GEANT4編寫上述模型，源粒子強度分布按式(2)設置，抽樣總數設置為4×1011個，模擬結果如圖5所示，不確定度為0.78%。圖4宇宙射線中湮滅輻射響應譜MC模擬模型Fig.4MCsimulationmodelofresponsespectrumirradiatedbyannihilationradiationincosmicrays.圖5宇宙射線中湮滅輻射的MC模擬響應譜Fig.5MCsimulationresponsespectrumirradiatedbyannihilationradiationincosmicrays.1.3校正效果分析運用式(3)及圖5響應譜反演獲得圖1中6個探測高度上航空γ譜儀對宇宙射線響應譜，并從圖1中去除后結果如圖6所示?？梢钥闯觯藭r不同探測高度上航空γ譜儀對儀器設備自帶放射性的響應譜基本吻合，與理論規律相符，證實了上述方法的有效性。后續研究中將圖6中所有譜線的平均譜作為航空γ譜儀對儀器設備自帶放射性的響應譜。圖6不同探測高度儀器設備自帶放射性本底譜再估計Fig.6Estimatebackgroundofgammaradiationfrominstrumentationbythemethodinthispaperatdifferentheights.

2大氣氡子體響應譜的近似替代

在航空γ譜儀對平衡天然鈾系地層的響應譜MC模擬時，輸入源項為平衡天然鈾系中每百次衰變產生量大于1的特征γ射線[13−14,23]，源自234Th、226Ra、214Pb、214Bi和210Pb這5種放射性核素。前兩種放射性核素產生的特征γ射線最大能量為186.211keV，說明僅對航空γ譜儀響應譜中低能譜段有貢獻，影響人工放射性如214Am的定量精度；僅占模擬特征γ射線源粒子數不到7%，說明影響量可近似忽略。后三者則為大氣氡子體，說明在MC模擬時源抽樣粒子能譜分布近似相同。以下詳細探討采用“航空γ譜儀對平衡天然鈾系地層的響應譜”替代“航空γ譜儀對大氣氡子體的響應譜”的可行性。結合上述分析，可近似采用式(4)表征內陸大面積湖泊H探測高度上實測航空γ能譜第x道計數yH,x：yH,x=Sx+CH,x+NHC•Dx+cU•UH,x+cTh•TH,x+cK•KH,x+εx(4)式中：Sx為儀器設備自帶放射性對航空γ能譜第x道計數的貢獻；CH,x+NHC•Dx為宇宙射線響應譜中第x道計數；UH,x、TH,x和KH,x分別表示MC模擬得到僅含平衡235U&238U系、平衡釷系和40K的地層上H探測高度上航空γ譜儀響應譜（特征峰區最大計數歸一化）第x道的計數（詳見文獻[14]）；cU、cTh和cK為待擬合參數；εx為航空γ能譜第x道實測計數與上述各組成總計數率間的差值；其余符號同前所述。擬合代碼采用MINUIT軟件包[24]。對水庫內陸上空8個探測高度（60m、90m、120m、150m、180m、210m、240m、270m和300m）上實測航空γ能譜（合計60s累積測量譜）進行擬合，得到擬合參數cU、cTh和cK的結果如圖7所示，典型全譜擬合結果如圖8所示，8個探測高度全譜擬合相對偏差均在±3.63%以內。圖7內陸水庫上擬合參數值隨高度變化規律Fig.7Verticaldistributionoffittingvaluesabovethewaterofareservoirs.圖8內陸水庫上210m高空航空γ能譜擬合效果Fig.8Fittingeffectofairbornegamma-rayspectrumabovethewaterofareservoirswhenH=210m.從擬合結果可以看出：1)水域上空40K的貢獻為0，說明40K發射的特征γ射線被空氣衰減幾乎殆盡，影響可基本忽略。2)各道計數的主要貢獻來源于大氣氡子體所發射的γ射線，數據變化規律與文獻[21]的對數增長規律類似，說明這部分計數主要為大氣氡子體的貢獻。3)結果中顯示存在少量釷系特征γ射線的貢獻，且cTh擬合值成微弱增大趨勢，可能源自水域周圍地層中的釷系特征γ射線（能量較高的如2.62MeV，穿透能力更強）、空氣中220Rn子體等的貢獻。綜上所述，采用“航空γ譜儀對平衡天然鈾系地層的響應譜”替代“航空γ譜儀對大氣氡子體的響應譜”是可行的。

3人工輻射環境下實驗驗證及效果分析

3.1活度反演將137Cs（活度2.588×109Bq）和60Co（活度1×108Bq）點源擺放在單箱晶體底面中心，用氫氣艇將單箱晶體升至不同高度（范圍5−85m、間隔10m）測得不同探測高度下的實測航空γ能譜，并用式(5)擬合：yH,x=Sx+CH,x+NHC•Dx+cU•UH,x+cTh•TH,x+cK•KH,x+∑cj•IjH,x+εx(5)式中：,jHxI為第j種人工放射性核素面源上H探測高度處實測航空γ能譜中第x道計數；cj為對應待擬合參數；N為人工放射性核素的種類。從圖9的擬合效果來看，0.2−2.285MeV（17−192道）間各道計數擬合效果俱佳。利用自適應峰形切削法扣除本底[19]、多高斯函數Levenberg-Marquardt算法擬合[20]獲得的特征峰凈面積計算得到不同探測高度H下的探測效率值，結合cj擬合值，反推出各探測高度H下地面點源活度與計量標準值間的相對偏差如表1所示，可以看出在探測限[23]范圍內吻合度在±15%以內，說明擬合方案正確可靠。3.2輻射熱點定位地面查證確定有一廢棄137Cs源被埋在地面以下10cm處，對離源中心垂直距離為20m處已進行的580s航空γ能譜測量（飛行速度為70km•h−1、飛行高度為75m，單譜測量時間為1s，137Cs源橫坐標為298s）數據進行分析，得到總道計數率(0.4−3MeV)IT分布曲線如圖10上部實線所示；為減小統計漲落的影響，采用聚類分析的NASVD方法[25]對航空γ能譜平滑（平滑后航空γ能譜第x道計數為xHy,），平滑能譜的總道計數率TI如圖10上部點狀線所示；利用xHy,代替式(5)中yH,x，得到擬合譜的總道計數率TI′變化規律?？梢钥闯觯瑥纳鲜鋈叩淖兓幝芍袩o法獲取人工源的位置信息。平滑后航空γ能譜中VGC的變化規律如圖10中部虛線所示。計算發現VGC的平均值為4.002、方差為0.270，可以看出大于3倍標準差的異常值橫坐標范圍分別為34−36s和296−301s，說明亦受天然放射性影響難以有效定位人工放射性熱點的位置。將擬合譜中宇宙射線、儀器設備自身放射性、大氣氡子體、40K、鈾系和釷系的響應譜剔除，剩余譜中總道計數率TI′變化如圖10下部實線所示。計算得到平均值為68.151、方差為60.701，大于3倍標準差異常值橫坐標范圍為297−300s，中心位于298s處，說明本文方法能很好地定位人工放射性熱點的位置。

4結語

本文依據實驗數據，獲得航空γ能譜中宇宙射線內湮滅輻射強度與宇宙射線道計數間的線性規律，并MC模擬獲得航空γ譜儀對宇宙射線中湮滅輻射的響應譜，結合Minty的冪函數估計方法，扣除遠離海岸線深海面上2100−3600m的實測航空γ能譜中宇宙射線響應譜，顯示航空γ譜儀對儀器設備自身放射性的響應譜與探測高度無關，與理論規律一致，說明上述方法是可靠的。同時利用基于最小二乘的航空γ能譜解譜方法對內陸水庫上8個探測高度上實測航空γ能譜進行全譜擬合，發現全譜擬合值與實測值間相對偏差在±3.63%以內符合，cU值隨高度變化規律與文獻[21]氡剝離規律中相同，證實可運用“航空γ譜儀對平衡天然鈾系地層的響應譜”替代“航空γ譜儀對大氣氡子體的響應譜”。最終將上述結論應用于點源上空不同高度的實測航空γ能譜解析，實驗發現在探測限范圍內反演活度與計量標稱值在±15%以內吻合；并將其應用于人工放射性137Cs源定位，驗證發現該方法能有效剔除天然輻射成分的影響、精確定位人工輻射熱點位置。致謝感謝格拉斯哥大學AllysonJD博士提供的航空γ能譜測量數據及在研究過程中給予的指導。

作者:楊悅 吳和喜 劉玉娟 劉義保 孟凡松 張思穎 單位:1.東華理工大學 2.東華理工大學